在全球尺度上，大氣氣溶膠成核對云凝結(jié)核的貢獻(xiàn)將近一半，因此對全球氣候變化有重要影響。在特定條件下，成核后的氣溶膠粒子會生長至霾。盡管大氣氣溶膠成核對氣候變化，空氣質(zhì)量以及人體健康具有重要意義，然而由于大氣成核前體物種類繁多，對大氣氣溶膠成核機(jī)制的理解仍然缺乏準(zhǔn)確地認(rèn)識理解。

　　由于大氣氣溶膠成核的稀有事件性質(zhì)，現(xiàn)有分子力場的非反應(yīng)性和從頭算的高計算成本阻礙了對大氣氣溶膠成核動力學(xué)的理解。因為非共價氫鍵橋接的成核分子團(tuán)簇具有寬尺寸范圍和勢能面高維特性，開發(fā)用于成核分子團(tuán)簇的反應(yīng)性分子力場極具挑戰(zhàn)。在這里，研究團(tuán)隊提出了一個普適性的工作流。通過訓(xùn)練基于深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的準(zhǔn)確反應(yīng)性分子力場，并進(jìn)一步將基于深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)-分子力場的分子動力學(xué)所得到的碰撞速率系數(shù)與團(tuán)簇動力學(xué)模型進(jìn)行耦合。研究發(fā)現(xiàn)，之前文獻(xiàn)報道的大氣酸堿成核速率往往被嚴(yán)重低估，尤其是在中國復(fù)合污染條件下。該工作為大氣氣溶膠成核模擬最終走向全從頭算指明了研究方向。

　　這項研究由中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)完成，相關(guān)成果以“Towards fully ab initio simulation of atmospheric aerosol nucleation”為題發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《自然-通訊》(Nature Communications)上。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)信息科學(xué)技術(shù)學(xué)院特任副研究員姜帥為本文的第一兼通訊作者。該項研究工作得到國家自然科學(xué)基金經(jīng)費(fèi)的資助。